Effiziente CO2-Absorption durch Nass- und Fallfilmmembrankontaktoren: Erkenntnisse aus Modellierung und Simulation

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 10994 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Eine Autorenkorrektur zu diesem Artikel wurde am 24. Juli 2023 veröffentlicht

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Die Freisetzung von übermäßigem Kohlendioxid (CO2) in die Atmosphäre stellt eine potenzielle Bedrohung für das Wohlergehen verschiedener Arten auf der Erde dar, da sie zum globalen Arbeiten beiträgt. Daher ist es notwendig, geeignete Maßnahmen zur Eindämmung der CO2-Emissionen umzusetzen. Ein Hohlfasermembrankontaktor ist eine aufstrebende Technologie, die die Vorteile von Trennverfahren und chemischen Absorptionen kombiniert. Diese Studie untersucht die Wirksamkeit von Nass- und Fallfilmmembrankontaktoren (FFMC) bei der Verbesserung der CO2-Absorption in einer wässrigen Monoethanolaminlösung (MEA). Durch die Analyse von Faktoren wie Membranoberfläche, Gasdurchflussrate, Flüssigkeitseinlassdurchflussraten, Gas-Flüssigkeits-Kontaktzeit und Lösungsmittelbeladung untersuchen wir den CO2-Absorptionsprozess in beiden Kontaktoren. Unsere Ergebnisse zeigen einen klaren Vorteil von FFMC und erreichen eine beeindruckende CO2-Entfernungseffizienz von 85 % im Vergleich zu 60 % bei Nassmembranen. Wir verwenden die Simulationssoftware COMSOL Multiphysics 6.1 und die Finite-Elemente-Analyse, um unsere Ergebnisse zu validieren und zeigen eine enge Übereinstimmung zwischen vorhergesagten und experimentellen Werten mit einem durchschnittlichen relativen Fehler von etwa 4,3 %. Diese Ergebnisse unterstreichen das große Potenzial von FFMC für Anwendungen in der CO2-Abscheidung.

Der Stofftransport und die hydrodynamische Leistung von Trennvorrichtungen, die in Gasabsorptionsprozessen eingesetzt werden, werden von mehreren entscheidenden Faktoren beeinflusst. Zu diesen Faktoren gehören die Gas-Flüssigkeits-Kontaktfläche, Stoffübergangskoeffizienten und der Druckabfall1. Membrankontaktoren (MCs) erfreuen sich zunehmender Beliebtheit im Pilot- und Industriemaßstab, insbesondere zur Kohlenstoffabscheidung2, wodurch der Energieverbrauch und die Kosten gesenkt werden. Zu den Herausforderungen gehören die Benetzung der Poren, die Auswahl des Lösungsmittels und die Verschmutzung durch potenzielle Lösungen. Die Überprüfung beleuchtet Arbeitsprinzipien, Vergleiche mit der Gastrennung, Moduldesigns und kommerzielle Implementierungen3,4,5. Sie bestehen aus einer porösen Membran, die als physikalische Barriere zwischen der Gas- und der Flüssigphase fungiert und so den selektiven Gastransfer ermöglicht und gleichzeitig die Vermischung der beiden Phasen verhindert. Diese einzigartige Struktur ermöglicht mehrere Vorteile hinsichtlich Stofftransferraten und Prozesseffizienz6. MCs bieten eine beträchtliche Grenzflächenfläche, die den effizienten Stofftransfer fördert und die effektive Entfernung spezifischer Verunreinigungen wie CO2 und H2S aus Gasströmen ermöglicht.

Darüber hinaus zeichnen sich MCs durch geringe Druckabfälle aus, wodurch der Energieverbrauch und die Betriebskosten sinken7,8. Es wurde untersucht, ob MCs herkömmliche Füllkörperkolonnen bei Anwendungen zur Kohlenstoffabscheidung und Schwefeldioxidentfernung ersetzen können9. Insgesamt stellt der Einsatz von MCs einen vielversprechenden Ansatz für den Gas-Flüssigkeits-Massentransfer in verschiedenen Industriezweigen dar, und es bedarf weiterer Forschung, um ihre Leistung und kommerzielle Realisierbarkeit zu optimieren10,11,12,13. Hydrophobe Polymermaterialien wie Polypropylen, Polytetrafluorethylen und Polyvinylidenfluorid sind die am häufigsten in CO2-Absorptionsprozessen verwendeten hydrophoben Membranen14. Membrankontaktoren, die aus mehreren zusammengesetzten Hohlfasern bestehen, haben eine große spezifische Oberfläche und bieten eine große Grenzfläche für den Gas-Flüssigkeits-Kontakt15,16,17,18. Beim Membranabsorptionsprozess mit hydrophoben Membranen gelangt das zu absorbierende Gas zunächst von der Hauptgasphase zur Gas-Membran-Grenze und diffundiert dann durch die Membranporen zur Gas-Flüssigkeits-Grenzfläche, wo die Absorption stattfindet19. Der gesamte Stoffübertragungsprozess umfasst drei in Reihe geschaltete Widerstände: den Gasphasenwiderstand, den Membranwiderstand und den Flüssigkeitswiderstand. Idealerweise sind die Membranporen mit Gas gefüllt und verhindern die Flüssigkeitspermeation, um einen geringen Stoffübergangswiderstand zu gewährleisten. Allerdings neigen die meisten Polymermembranen, die bei der Membranabsorption eingesetzt werden, bei längerem Betrieb zur Benetzung, was sich negativ auf ihre Leistung auswirken kann20.

Membranbenetzung kann aus verschiedenen Gründen auftreten, einschließlich nicht optimaler Materialeigenschaften wie unzureichender Hydrophobie, falscher Porengröße, geringer chemischer Beständigkeit und betrieblichen Problemen wie Flüssigkeitsverdunstung und -kondensation21. Daher stellt die Benetzung der Membranporen eine erhebliche technische Herausforderung für Membrankontaktoren dar, da sie den Stoffübergangswiderstand erheblich erhöhen kann22,23. Obwohl einige Anstrengungen unternommen wurden, um die Hydrophobie des Materials zu verbessern und die Permeabilität durch den Einsatz asymmetrischer Membranstrukturen zur Reduzierung der Porenbenetzung zu erhöhen, ist dies immer noch ein anhaltendes Problem. Alternativ können Absorptionsprozesse in Betracht gezogen werden, die nicht auf hydrophoben, porenbasierten Membranen beruhen24. Die Verwendung einer hydrophilen porösen Membran zur CO2-Absorption in wässrigen Lösungen im fallenden Flüssigkeitsfilmmodus ist ein neuartiger Ansatz, der vielversprechend ist25. In diesem Modus permeiert die Zufuhrflüssigkeit durch die Poren der hydrophilen porösen Membran und bildet aufgrund der Schwerkraft einen fallenden Flüssigkeitsfilm auf der Oberfläche der Permeationsseite der Membran. Der dünne Flüssigkeitsfilm kann im Gleich- oder Gegenstrom mit der Gasflüssigkeit in Kontakt kommen26. Theoretisch sollte der fallende Flüssigkeitsfilm die Oberfläche der Permeatseite einer hydrophilen porösen Membran vollständig bedecken27. Infolgedessen bietet der Ansatz des fallenden Flüssigkeitsfilms die Vorteile einer großen Gas-Flüssigkeits-Kontaktfläche und eliminiert gleichzeitig den Stoffübergangswiderstand in den Poren, was ihn zu einer attraktiven Alternative zur hydrophoben Membranabsorption auf Porenbasis macht28,29. Keramikmembranen verfügen über eine ausgezeichnete mechanische Festigkeit, chemische Stabilität und thermische Stabilität, wodurch sie beständig gegen korrosive Aminlösungen sind, die zur CO2-Absorption verwendet werden21,30,31,32. Insgesamt eignen sich Keramikmembranen gut für den Fallflüssigkeitsfilm-CO2-Absorptionsprozess mit wässrigen Aminlösungen33,34,35,36.

Es wurden mehrere mathematische Modelle entwickelt, um den Transport von Gasverunreinigungen wie CO2 und H2S innerhalb eines Lösungsmittels durch einen Hohlfasermembrankontaktor14,15,16,17,18,31,37,38 darzustellen. Es wurde ein umfassendes Modell entwickelt, um die Gas- und Flüssigkeitsreaktionen und den Transport innerhalb des Kontaktors unter benetzenden oder nicht benetzenden Bedingungen zu beschreiben39. Nach Kenntnis des Autors wurden bisher keine Modelle entwickelt, um den Stofftransport in einem Fallfilm-Membrankontaktor umfassend zu beschreiben. Diese Studie untersuchte speziell die Modellierung und Simulation der CO2-Absorption mithilfe von Nass- und Fallflüssigkeitsfilm-Membrankontaktoren. Poröse hydrophile Hohlmembranen aus Keramik wurden in Kontaktoren mit einer wässrigen Monoethanolamin (MEA)-Lösung eingesetzt. Im Rahmen der Forschung wurden Nassmembranen und Fallfilmmembran-Kontaktoren gründlich verglichen und dabei verschiedene Betriebsparameter untersucht.

Das erstellte dynamische Modell stellt eine zweidimensionale Simulation des Prozesses der CO2-Absorption aus einem Gasgemisch (CO2/N2) in ein wässriges MEA-Lösungsmittel dar, das in einem Nassmembranmodus und einem fallenden Flüssigkeitsfilm, einer Membran, abläuft Schütz (wie in Abb. 1 dargestellt). Der Prozess beinhaltet die Diffusion des Lösungsmittels durch die Membranwände, wodurch ein dünner Lösungsmittelfilm entsteht. Der Lösungsmittelfilm ist so konzipiert, dass er selektiv CO2 aus einem Gasgemisch aus 10 % CO2 absorbiert; der Rest ist N2.

Das schematische Diagramm beschreibt die Lösungsmitteldiffusion durch Membranwände, wodurch eine feuchte Membran (Nassmodus) und ein dünner Fallfilm (Fallfilm) gebildet werden, um CO2 aus Gasmischungen mit 10 % CO2/N2 zu absorbieren. Abbildung erstellt mit Microsoft Visio Professional 2016 (Microsoft.com).

Die bei diesem Verfahren verwendete Keramikmembran ist hydrophil und umfasst einen Innenraum, der als Lumen bezeichnet wird und durch den das Lösungsmittel wandert, bevor es die Membranwände erreicht40. Sobald das Lösungsmittel die Außenseite der Wände erreicht, bildet es einen dünnen Film. Der Lösungsmittelfilm absorbiert das CO2 aus dem inerten Gas und bewegt sich in die entgegengesetzte Richtung. Während das Inertgas strömt, erzeugt es einen Konzentrationsgradienten, der dazu führt, dass das CO2 vom Lösungsmittel absorbiert wird, wenn es in der Nähe des Lösungsmittelfilms vorbeiströmt. Diese Methode wird häufig in verschiedenen Anwendungen eingesetzt, einschließlich der Kohlenstoffabscheidung, bei der die Isolierung von CO2 von anderen Gasen erforderlich ist. Durch den Einsatz einer Keramikmembran und Lösungsmitteldiffusion ist es möglich, CO2 selektiv aus einem Gasstrom zu extrahieren, was zu einem saubereren Gasprodukt führt.

Der Fallfilm entsteht durch die Diffusion des Aminlösungsmittels durch die feuchte, zur Gasseite hin poröse Membran. Bei der Entwicklung des transienten Modells werden die folgenden Annahmen berücksichtigt38:

Isotherme, stationäre Betriebsbedingungen.

Die Membran ist gründlich nass.

Das Henry-Gesetz regelt die Gas-Flüssigkeits-Gleichgewichtskonstante.

Das Gas ist in einem idealen Zustand.

Das Geschwindigkeitsprofil der Flüssigkeit im Rohr und des Inertgases im Mantel ist laminar.

Basierend auf der Annahme eines stationären Zustands beginnt das Komponentenmaterialgleichgewicht innerhalb des Rohrs (\({C}_{i,t}\)) unter Berücksichtigung des Konvektionsterms mit der Geschwindigkeit auf der Rohrseite (\({V }_{z,t}\)), der Diffusionsterm begann mit dem Diffusionskoeffizienten (\({D}_{i,t}\)) und die Reaktionsterme (\({R}_{i}\)) können durch Gl. dargestellt werden. (1):

Die Durchschnittsgeschwindigkeit (\({V}_{av}\)) und das Verhältnis des variablen Radius (\(r\)) zum Innenradius des Innenrohrs (\({r}_{1}\) ) werden verwendet, um das Geschwindigkeitsprofil auf der Rohrseite darzustellen, wie durch die folgende Parabel dargestellt. Die Navier-Stocks-Gleichung wird ebenfalls angewendet und zeigt bemerkenswerte Variationen im Geschwindigkeitsprofil:

Innerhalb des Membransegments sind aufgrund der Annahme des benetzten Modus die Membranporen voller Lösungsmittel und die Diffusion beginnt mit \({D}_{i,m}\) und Reaktionen sind die einzigen maßgeblichen Gleichungen und der Konvektionsterm vernachlässigt wird, dementsprechend stellt das Konzentrationsprofil in den Membranporen (\({C}_{i,m}\)) die Stoffkomponentenbilanz wie folgt dar:

Für den Fall, dass sich Lösungsmittel auf der Rohrseite und Gas auf der Mantelseite befinden, beträgt der Diffusionskoeffizient von CO2 in den Membranporen für eine trockene Membran (nicht benetzt) ​​(\({D}_{i,m}\)). bestimmt durch die Porosität (\(\epsilon\)), die Tortuosität (\(\tau\)) der porösen Membran und die Diffusion der Komponente auf der Schalenseite (\({D}_{i,s}\) ):

Basierend auf dem auf der Rohrseite fließenden Lösungsmittel wird für eine nasse Membran (vollständige Benetzung) der Diffusionskoeffizient von CO2 in den Membranporen (\({D}_{i,wm}\)) durch die Porosität (\( \epsilon\)), die Tortuosität (\(\tau\)) der porösen Membran und die Diffusion der Komponente in der Rohrseite (\({D}_{i,t}\)):

Das Stoffgleichgewicht, das die Gleichung der im Fallfilm vorhandenen Komponenten bestimmt, wird durch den Diffusionskoeffizienten im Flüssigkeitsfilm (\({D}_{i,f}\)) und die Konzentration der Komponente auf der Filmseite (\) dargestellt. ({C}_{i,f}\)) und der Reaktionsgeschwindigkeit \(({R}_{i,f})\) kann die Filmgeschwindigkeit vernachlässigt werden, da sie verlängert ist:

Das Konzentrationsprofil von Kohlendioxid (\({C}_{i,s})\) auf der Schalenseite wird durch den Diffusionskoeffizienten von CO2 auf der Schalenseite (\({D}_{i,s}\) dargestellt. )) und dem Geschwindigkeitsprofil auf der Schalenseite (\({V}_{z,s}\)) tritt auf der Seite außer im Fallfilm keine Reaktionsgeschwindigkeit auf:

Die Navier-Stokes-Gleichungen regeln den Fluss von Flüssigkeiten und können als Newtons zweites Bewegungsgesetz für Flüssigkeiten angesehen werden. Für eine kompressible Newtonsche Flüssigkeit ergibt sich daraus:

Dabei steht „u“ für die Geschwindigkeit des Fluids, „p“ für den Druck des Fluids, „ρ“ für die Dichte des Fluids und „μ“ für die dynamische Viskosität des Fluids.

Die einzelnen Begriffe beziehen sich auf die auf die Flüssigkeit wirkenden Trägheits-, Druck-, Viskositäts- und äußeren Kräfte. Die bei der Modellentwicklung verwendeten Parameter sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Die bei der Modellierung verwendeten physikalischen und chemischen Eigenschaften sind in Tabelle 2 aufgeführt. Die Porosität einer Hohlfaser-Keramikmembran kann je nach spezifischer Membran und ihrem Verwendungszweck variieren. Im Allgemeinen kann die Porosität einer Hohlfaser-Keramikmembran jedoch zwischen etwa 30 und 50 % liegen41.

Bei der Betrachtung der Reaktionskinetik ist es möglich, sie als Reaktion zweiter Ordnung auszudrücken, an der die erste Ordnung jeder Reaktantenspezies beteiligt ist. Mithilfe der folgenden Formel kann die Reaktionsgeschwindigkeit bei verschiedenen Temperaturen bestimmt werden46:

Wir haben ein Computerprogramm namens COMSOL Multiphysics Version 6.1® verwendet, um ein Modell des Transports von CO2 durch eine Rohrseite, eine feuchte Membran, einen fallenden Film und eine Hüllenseite zu erstellen. Das Modell nutzte ein kartesisches Koordinatensystem, um die CO2-Konzentration an verschiedenen Punkten im System abzuschätzen. Um den Rechenbereich zu diskretisieren, verwenden wir strukturierte Multiblockgitter, wobei das dichteste Netz in dem Bereich verwendet wird, in dem der Konzentrationsgradient am größten und das Strömungsphänomen am komplexesten ist (vermutlich in der Nähe des Flüssigkeitsfilms) und das lockerste Das Netz wird im mantelseitigen Bereich verwendet, wo die Geschwindigkeitsänderung am kleinsten und das Strömungsphänomen am einfachsten ist. Nach Abschluss des Vernetzungsprozesses kommen wir auf eine Gesamtzahl von rund 55.000 Maschen. Diese Informationen sind in Abb. 2 dargestellt, die vermutlich eine visuelle Darstellung des Vernetzungsschemas darstellt.

Optimale Vernetzung von Fallfilmmembran-Kontaktordomänen, erzeugt mit Comsol Multiphysics 6.1. Bild erstellt mit Comsol Multiphysics Version 6.1 (comsol.com).

Abbildung 3 zeigt den Maschenanalyseansatz, der bei der Simulation und Berechnung des CO2-Entfernungsanteils im Fallfilmmembrankontaktor verwendet wird. Die Effizienz der CO2-Entfernung ändert sich nicht wesentlich, wenn die Anzahl der Maschen 50.000 übersteigt.

Simulation des CO2-Entfernungsanteils im Fallfilmmembrankontaktor, durchgeführt mit der Software COMSOL 6.1, unter Berücksichtigung der Anzahl der für die Diskretisierung verwendeten Netzelemente.

Abbildung 4 vergleicht mathematische Modellvorhersagen mit experimentellen Daten zur CO2-Entfernungseffizienz und zum Entfernungsfluss als Funktion der Einlassgaszufuhrrate. Die Ergebnisse zeigen, dass mit zunehmender Inertgasströmungsrate der CO2-Entfernungsanteil abnimmt, während die CO2-Adsorptionsrate zunimmt47. Eine höhere Gasflussrate verringert die Zeit, die CO2 im Membrankontaktor verbringt, was zu einer Verringerung der Effizienz der CO2-Entfernung führt. Andererseits sorgt eine höhere Gasströmungsrate für mehr CO2 zur Absorption, erhöht die Turbulenzen und verringert den gasseitigen Stoffübergangswiderstand, was zu einer Erhöhung der CO2-Absorptionsrate beiträgt. Dieser Anstieg verlangsamt sich jedoch mit steigender Gasdurchflussrate, da der Anteil des Widerstands durch den Gasphasen-Massentransfer abnimmt und der Prozess von der Flüssigkeitsfilmkontrolle dominiert wird23. Die Vorhersagen des Modells stimmen mit den experimentellen Daten überein, was seine Zuverlässigkeit beweist und es zu einem wertvollen Werkzeug zur Untersuchung anderer Parameter macht.

Vergleich von Modellvorhersagen des CO2-Entfernungsflusses und der Effizienz gegenüber der Gasflussrate in einem Fallfilm-Membrankontaktor mit den entsprechenden experimentellen Daten27.

Abbildung 5 ist ein 2D-Oberflächendiagramm, das die Änderungen der CO2-Konzentration über das Membranmodul hinweg veranschaulicht, wobei die CO2-Konzentration auf der Membranhüllenseite aufgrund der Absorption durch den Lösungsmittelfilm abnimmt. Dieser Absorptionsmechanismus wird üblicherweise bei Gastrennungsprozessen verwendet, wodurch ein Konzentrationsgradient über die Membran erzeugt wird, der den Durchgang von CO2 vom Zufuhrgasstrom zum Lösungsmittel vorantreibt. Infolgedessen nimmt die CO2-Konzentration im Zulaufstrom beim Durchgang durch das Membranmodul ab, während die CO2-Konzentration im Permeatlösungsmittelstrom zunimmt48. Die Gesamtflusspfeile geben die Richtung des CO2-Transports durch die Hüllenseite an, der schließlich im dünnen Lösungsmittelfilm absorbiert wird. In diesem Fall absorbiert der Lösungsmittelfilm CO2, wodurch ein Konzentrationsgradient über den fallenden Flüssigkeitsfilmen entsteht. Der Konzentrationsgradient, der durch die Absorption von CO2 durch den Lösungsmittelfilm entsteht, treibt den Durchgang von CO2 vom Zufuhrgasstrom zum benetzten Membranfallfilm an49. Allerdings steigt die CO2-Konzentration im Permeatstrom, was darauf hindeutet, dass das Lösungsmittel mehr CO2 einfängt und durch den benetzten Membranfilm transportiert50.

Das Oberflächendiagramm des CO2-Konzentrationsprofils über das Membranmodul bei einer Gaszufuhrrate von 100 ml/min und einer Flüssigkeitszufuhrrate von 60 ml/min. Das Bild wurde mit Comsol Multiphysics Version 6.1 (comsol.com) erstellt.

Abbildung 6 zeigt, dass eine Erhöhung der Flüssigkeitsdurchflussrate die Fähigkeit zur CO2-Absorption und die Absorptionseffizienz verbessert. Dies hat vor allem zwei Gründe: Eine höhere Flüssigkeitsdurchflussrate führt zu aktiveren MEA-Molekülen, was die Absorptionskapazität und Reaktionskinetik verbessert. Zweitens erhöht die erhöhte Turbulenz des fallenden Flüssigkeitsfilms den Stoffübergangskoeffizienten, der für den flüssigkeitsphasenkontrollierten Stoffübergang wesentlich ist. Dennoch ist es wichtig, eine übermäßige Erhöhung der Flüssigkeitsdurchflussrate zu vermeiden, da der Absorptionsfluss ein Plateau erreicht51. Der Punkt, an dem der Absorptionsfluss ein Plateau erreicht, hängt vom spezifischen Absorptionsprozess und den Eigenschaften der Absorptionslösung ab. Es ist wichtig, die Flüssigkeitsdurchflussrate zu optimieren, um die höchstmögliche Absorptionseffizienz zu erreichen, ohne den Punkt zu überschreiten, an dem der Absorptionsfluss ein Plateau erreicht52.

Einfluss der Lösungsmittelzufuhrrate auf die Absorptionsentfernungseffizienz und den Entfernungsfluss von Kohlendioxid aus einem Inertgas (10 % CO2/N2) in einem Fallfilmmembrankontaktor.

Die typische Konzentration von Monoethanolamin (MEA) in Kohlendioxid (CO2)-Absorptionsprozessen kann je nach Anwendung und Betriebsbedingungen variieren. Der typische Bereich liegt jedoch bei etwa 20–30 Gewichtsprozent MEA53. Höhere MEA-Konzentrationen können die Löslichkeit von CO2 im Lösungsmittel erhöhen und die Effizienz der CO2-Entfernung verbessern, sie erhöhen jedoch auch den Energieverbrauch und die mit dem Regenerationsprozess verbundenen Kosten.

Abbildung 7 zeigt, dass die Auswirkung der Kohlendioxid (CO2)-Beladung in wässrigem Monoethanolamin (MEA) auf den CO2-Fraktionsentfernungsanteil und den Fluss aus dem simulierten Rauchgas erheblich sein kann. MEA wird häufig als Lösungsmittel in chemischen Absorptionsprozessen zur CO2-Abscheidung aus Rauchgas, Biogas und Erdgas verwendet. Wenn die CO2-Beladung in der MEA-Lösung zunimmt, nehmen die Effizienz und der Fluss der CO2-Entfernung typischerweise ab54. Denn wenn die CO2-Konzentration steigt, wird es in der MEA-Lösung weniger löslich, was die treibende Kraft für die CO2-Absorption verringert. Darüber hinaus können sich bei einer höheren CO2-Beladung Feststoffpartikel, auch „MEA-Salze“ genannt, bilden, die die Effizienz der CO2-Entfernung verringern und den Druckabfall im Absorber erhöhen55. Um eine hohe CO2-Entfernungseffizienz und Durchflussrate aufrechtzuerhalten, ist es notwendig, die MEA-Lösung regelmäßig zu regenerieren, um das absorbierte CO2 zu entfernen und eine niedrige CO2-Konzentration aufrechtzuerhalten. Bei der Regenerierung der MEA-Lösung wird diese erhitzt, um das CO2 freizusetzen, das dann typischerweise komprimiert und zur späteren Verwendung oder dauerhaften Entsorgung gespeichert wird. Die Kontrolle der CO2-Beladung in der MEA-Lösung ist für eine effektive CO2-Abscheidung von entscheidender Bedeutung und minimiert gleichzeitig den Energieverbrauch und die Kosten des Regenerationsprozesses bei der CO2-Abscheidung aus Erdgas oder Rauchgas56.

Auswirkung der CO2-Beladung in der wässrigen MEA-Lösung auf die CO2-Fraktionsentfernung und den Entfernungsfluss für einen Fallfilm-Membrankontaktor. Gaszufuhrrate 100 ml/min.

Abbildung 8 zeigt, wie sich die Gaszufuhrrate auf den CO2-Entfernungsanteil und den CO2-Fluss für die Fallfilm- und Nassmembranfälle auswirkt. In beiden Fällen nimmt die Effizienz der CO2-Entfernung mit zunehmender Gasdurchflussrate ab, da das Gas aufgrund der kürzeren Kontaktdauer weniger Zeit hat, das CO2 im Flüssigkeitsfilm aufzulösen. Darüber hinaus kann eine höhere Gasdurchflussrate den Flüssigkeitsfilm zerstören, was zu einem verringerten Kontakt zwischen der Gas- und der Flüssigkeitsphase führt und die Effizienz der CO2-Entfernung weiter verringert. Im Gegensatz dazu kann der Anstieg des CO2-Flusses mit zunehmender Gasdurchflussrate in einer absteigenden MEA-Schicht auf erhöhte Turbulenzen und eine verbesserte Durchmischung bei höheren Gasdurchflussraten zurückgeführt werden. Diese verstärkte Turbulenz ermöglicht eine verbesserte Wechselwirkung zwischen der Gas- und der Flüssigkeitsphase, was zu einem verbesserten CO2-Transfer vom Gas zur Flüssigkeit führt. Darüber hinaus führt die erhöhte Gasdurchflussrate zu einem dünneren Flüssigkeitsfilm, wodurch der Filmwiderstand verringert und der CO2-Entfernungsfluss weiter erhöht wird57. Während die Effizienz der CO2-Entfernung mit höheren Gasdurchflussraten abnimmt, kann der CO2-Fluss zunehmen, wie bereits erläutert. Dies liegt daran, dass der verbesserte Stoffübergang und der verringerte Filmwiderstand, die mit erhöhten Gasdurchflussraten einhergehen, zu einer höheren CO2-Übertragungsrate beitragen37. In einem Nassmembransystem können die Membrandicke und die Gaspermeationsgeschwindigkeit die Absorptionsrate begrenzen. Im Gegensatz dazu weist ein Fallfilmsystem ein höheres Verhältnis von Oberfläche zu Volumen auf, was zu einer höheren Absorptionsrate führt58.

Vergleich zwischen Fall- und Nassmodusmembranen hinsichtlich der Auswirkung der Einlassgasströmungsrate auf die CO2-Entfernungseffizienz und den Entfernungsfluss.

Basierend auf den Simulationsergebnissen bietet das Fallfilmmembransystem eine höhere CO2-Absorptionsrate und einen höheren CO2-Entfernungsfluss als das Nassmembransystem. Das Fallfilmsystem bietet eine durchschnittliche CO2-Entfernungseffizienz von 85 % bei einem Entfernungsfluss von 0,82 mol/m3 s, während das Nassmembransystem eine durchschnittliche Entfernungseffizienz von 60 % bei einem Entfernungsfluss von 0,55 mol/m3 s erreicht. Diese quantitativen Ergebnisse deuten darauf hin, dass der Fallfilm eine optimalere Wahl darstellt, um bei bestimmten Anwendungen eine höhere CO2-Entfernung zu erreichen. Es wurde eine gute Übereinstimmung zwischen experimentellen Daten und Modellvorhersagen beobachtet, mit einem durchschnittlichen Fehler von etwa 4 %. Die maßgeblichen Gleichungen des Modells wurden mit COMSOL Multiphysics Version 6.1 erfolgreich gelöst. Die Ergebnisse zeigten, dass höhere Gasdurchflussraten den Widerstand gegen den Stoffübergang auf der Gasseite verringern könnten, was zu einer Erhöhung sowohl des Entfernungsflusses als auch einer Verringerung der Entfernungseffizienz führen könnte. Wenn die CO2-Beladung in MEA zunimmt, kann dies zu einer Verringerung sowohl der Entfernungseffizienz als auch des Entfernungsflusses führen. Die starke Übereinstimmung zwischen dem in dieser Studie entwickelten mathematischen Modell und den experimentellen Daten zeigt die Zuverlässigkeit und Eignung des Modells zur Untersuchung des CO2-Absorptionsprozesses in MEA-Lösungen unter Verwendung von Nass- und Fallfilmmembransystemen. Solche Untersuchungen können unser Verständnis von CO2-Absorptionsprozessen erweitern und zur Entwicklung effizienterer und vielseitigerer Kohlenstoffabscheidungssysteme beitragen.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

Eine Korrektur zu diesem Artikel wurde veröffentlicht: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39137-y

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Diese Arbeit wurde vom Forschungsbüro der United Arab Emirates University, VAE (Grant No. 31N374) unterstützt.

Abteilung für Chemie- und Erdöltechnik, Universität der Vereinigten Arabischen Emirate, Postfach 15551, Al Ain, VAE

Nayef Ghasem

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Der gesamte Artikel wurde vom entsprechenden Autor modelliert und simuliert.

Korrespondenz mit Nayef Ghasem.

Der Autor gibt keine Interessenkonflikte an.

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Die ursprüngliche Online-Version dieses Artikels wurde überarbeitet: Die ursprüngliche Version dieses Artikels enthielt einen Fehler in Referenz 14, der fälschlicherweise wie folgt angegeben wurde: Ghasem, N. & Al-Marzouqi, M. Modellierung und experimentelle Untersuchung der Kohlendioxidabsorption in a Flachmembrankontaktor. J. Mitglied Wissenschaft. Res. 3, 25 (2017). Die korrekte Referenz lautet: Ghasem, N. Modellierung und Simulation der CO2-Absorptionsverbesserung in Hohlfasermembrankontaktoren unter Verwendung von CNT-Wasser-basierten Nanoflüssigkeiten. J. Mitglied Wissenschaft. Res. 5, 295–302 (2019).

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Nachdrucke und Genehmigungen

Ghasem, N. Effiziente CO2-Absorption durch Nass- und Fallfilmmembrankontaktoren: Erkenntnisse aus Modellierung und Simulation. Sci Rep 13, 10994 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-38249-9

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Eingegangen: 09. April 2023

Angenommen: 05. Juli 2023

Veröffentlicht: 07. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-38249-9

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